重质油天下重点实验室-凯时

徐春明团队多级孔沸石分子筛可控构建研究新效果在《德国应用化学》上揭晓

可控制备多级孔沸石分子筛，是石化工业界和学术界体贴的主要课题。实验室主任徐春明院士团队朱小春副教授等团结海内外相助者，在这一领域取得主要研究希望。

催化剂是炼油及化工手艺生长的焦点，而沸石分子筛作为其中一类主要的固体酸催化剂，其微孔的传质缺陷严重影响了活性位的使用与催化反应的速率。在沸石分子筛的微孔系统中引入介孔或者大孔关于改善分子传质能力、减缓催化剂失活有着起劲的作用。所获得的多级孔沸石分子筛，团结了微孔沸石和介孔分子筛的优点，既具有微孔的择形功效，又具有介孔付与的高效的分子扩散能力。其中，使用碱性试剂消融沸石骨架中的硅原子，从而在沸石晶体内爆发介孔的要领，被视为最具工业化应用潜力的介孔引入方法，它的优势在于本钱低并且轻盈易行。然而，碱处置惩罚脱硅通常保存以下问题：1) 无序刻蚀导致沸石分子筛骨架完整度或结晶度大幅降低，甚至引发骨架坍塌；2) 介孔爆发的同时，沸石微孔容和比外貌积大幅降低；3) 脱硅历程中常陪同着骨架铝的流失，导致催化反应所需的强酸性位镌汰。在处置惩罚高硅铝比和骨架铝不稳固的沸石分子筛时，以上问题尤为凸显。

针对上述问题，凯时（北京）重质油天下重点实验室徐春明院士团队团结凯时（华东）、中石油石油化工研究院、荷兰埃因霍温理工大学等科研机构相助者，在多级孔沸石分子筛可控构建方面取得新希望。

该事情中，研究职员首先以骨架铝不稳固的SSZ-13沸石为研究工具。具有CHA拓扑结构的SSZ-13沸石已被普遍应用于甲醇制烯烃（MTO）、CO2加氢制低碳烯烃、氨气选择性催化还原（NH3-SCR）以及气体疏散等领域，是一种很是主要的小孔沸石催化质料。然而，SSZ-13沸石的骨架铝极不稳固，导致其在通例的碱处置惩罚历程中，沸石骨架易爆发崩塌，骨架铝流失严重。通过预先吸附小分子胺作为孔导向剂（iPDA），以“内�；ぁ狈椒ḿ趸杭钤诜惺⒖字械目焖倮┥⒑臀扌蚩淌�，可控构建了骨架完整度高、微孔及酸性位保存度高、活性稳固性好的多级孔沸石分子筛。研究发明，所得多级孔SSZ-13沸石的微孔容流失水平从通例碱处置惩罚样品的50%降至16%，且骨架完整度、酸性位等均获得了很好的保存。

同时该要领还可以拓展至高硅铝比的多级孔沸石分子筛可控制备中。例如，在iPDA的�；は�，多级孔beta沸石的介孔容大幅提升，但其结晶度、微孔容和酸性子等并未爆发改变。突破了孔结构-酸性子的制衡关系，实现了沸石分子筛催化质料性能的极大提升。该事情为解决碱处置惩罚骨架铝不稳固或高硅铝比的沸石分子筛提供了一种新战略，为未来高效催化质料理性设计提供了新思绪。

研究效果以“Constructing Hierarchical Zeolites with Highly Complete Framework via Controlled Desilication”（可控碱处置惩罚构建骨架高度完整的多级孔沸石分子筛）为题，于2024年8月22日在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)在线揭晓。论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202411446

凯时（北京）为第一完成单位，文章的第一作者是朱小春副教授与硕士研究生高羽，朱小春副教授、申宝剑教授为论文的通讯作者。研究获得了国家自然科学基金立异研究群体项目（22021004）支持。